Biyokütle türevi nitrojen katkılı gözenekli karbonun elektrokatalitik nitrojen fiksasyonuna uygulanmasında ilerleme
Son zamanlarda, Çevre ve Enerji Nanomalzemeleri Merkezi, Katı Hal Fiziği Enstitüsü, Hefei Malzeme Bilimi Enstitüsü, Çin Bilimler Akademisi, biyokütle türevi nitrojen katkılı gözenekli karbon elektrokatalitik nitrojen fiksasyonu araştırmalarında yeni ilerleme kaydetti. Piridin azotu, elektrokatalitik nitrojen fiksasyonunda önemli bir rol oynar ve nitrojen fiksasyon mekanizması derinlemesine araştırılmıştır. İlgili araştırma ACS Energy Letters'da (ACS Energy Lett. 2019, 4, 377-383) yayınlandı.
Amonyak (NH3), suni gübrelerin azot kaynağı ve insan yaşamını sürdüren en temel sentetik kimyasal maddelerden biridir ve insan ve toplumun gelişimi ile yakından ilgilidir. Hepimizin bildiği gibi, atmosferdeki N2 (~% 78) tükenmez ve tükenmez, ancak NN bağının kimyasal eylemsizliği N2'yi NH3'e dönüştürmeyi zorlaştırıyor. Endüstride, demir bazlı katalizörler genellikle NH3'ü yüksek sıcaklık ve yüksek basınç koşulları altında sentezlemek için kullanılır.Bu süreç, her yıl insanlar tarafından tüketilen toplam enerjinin yaklaşık% 1,4'ünü oluşturur ve aynı zamanda büyük miktarda CO2 sera gazı üretir. Bu nedenle, daha hafif koşullar altında sentetik NH3 için yeni bir teknoloji bulmak için araştırmacılar çok sayıda araştırma yaptılar, ancak N2'nin NH3'e dönüşümü hala başarılması zor olan bilimsel ve teknik bir sorundur. Şimdiye kadar, asil metaller, asal olmayan metaller ve metal bileşen içermeyen karbon bazlı malzemeler kapsamlı bir şekilde geliştirildi ve üzerinde çalışıldı ve elektrokatalizör olarak elektrokatalitik nitrojen fiksasyonu için büyük potansiyel gösterdiler. Buna karşılık, metal bileşen içermeyen karbon bazlı nitrojen fiksasyon elektrokatalizörü basit bir hazırlama prosesine ve düşük maliyete sahiptir, bol biyokütle kaynaklarından elde edilebilir ve ideal bir yüksek verimli nitrojen fiksasyon elektrokatalizör malzemesi haline gelmiştir. Bununla birlikte, biyokütle dönüşümü için elektrokatalizör malzemeleri genellikle doğal olarak katkılı nitrojen elementleri içerir.Elektrokatalitik nitrojen fiksasyon (nitrojen redüksiyonu, NRR) prosesindeki bu katkılı nitrojen elementlerinin içeriği ve tipi ve nitrojen fiksasyon mekanizması acil arıtma gerektirir ve çözmek.
Bu nedenle denek, hammadde olarak bol, ucuz, yenilenebilir ve doğal nitrojen içeren yoncayı seçmekte ve kalsiyum karbonat ve potasyum asetat destekli aktivasyon pirolizi yöntemiyle hiyerarşik gözenek yapısına sahip nitrojen katkılı karbon malzemeleri hazırlamaktadır. Nitrojenin ana katkılama formu piridin nitrojendir) ve farklı piridin nitrojen içerikli karbon malzemeler farklı piroliz sıcaklıkları ayarlanarak elde edilir. Çalışmalar, piridin azotunun sadece N2'nin NH3'e indirgenmesinde ve dönüştürülmesinde önemli bir rol oynamakla kalmayıp, aynı zamanda NH3 oluşumunun bir kısmına da katkıda bulunduğunu göstermiştir.Yani, katkılı piridin azotu hidrojenasyon yoluyla NH3 moleküllerini oluşturur, grafit karbon üzerinde N boşluklar oluşturur ve sonra N2 moleküllerinin adsorpsiyonu ve aktivasyonu. Araştırma ayrıca teorik hesaplamalar, senkrotron radyasyonu ve izotop etiketleme deneyleri yoluyla yukarıdaki sonuçları ortaya çıkardı ve kanıtladı. Araştırma sonuçları, 500 ° C piroliz sıcaklığı altında hazırlanan piridin nitrojen karbon malzemesinin (piridin nitrojen içeriği:% 6,35; özgül yüzey alanı: 629,8 m2 g-1) en iyi elektrokatalitik nitrojen fiksasyon performansına sahip olduğunu göstermektedir. 0,005 M H2SO4 elektrolit çözeltisinde en iyi elektrokatalitik azot fiksasyon performansına sahiptir. Bunlar arasında, -0.4 V (standart hidrojen elektroduna kıyasla) koşulu altında, sentetik amonyak verimi 1.31 mmol h-1g-1, Faraday verimi% 9.98 ve yüksek uzun vadeli uygulama stabilitesine sahip olup, biyokütle türevi nitrojen olduğunu gösterir. Katkılı gözenekli karbon malzemeler elektrokatalitik nitrojen fiksasyonunda iyi uygulama olasılıklarına sahiptir. Aynı zamanda, hazırlanan nitrojen katkılı karbon malzeme aynı zamanda mükemmel oksijen indirgeme reaksiyonu (ORR) ve oksijen gelişimi (OER) performansına sahip olduğundan, bununla bir katot katalizörü olarak inşa edilen metal çinko-hava pili, buna bağlı olarak ~ 1.35V'luk bir voltaj verebilir. , Metal çinko-hava bataryası organik olarak nitrojen sabitleme sistemi ile entegre edilmiştir ve çinko-hava bataryası, yüksek verimli nitrojen sabitleme uygulamaları elde etmek için güç kaynağı için kullanılır (şekilde gösterildiği gibi). Bu araştırma çalışması, gelecekte enerji alanında azot fiksasyon teknolojisinin pratik uygulaması için önemli teorik ve deneysel temel sağlar.
Bu çalışma, Çin Ulusal Doğa Bilimleri Vakfı ve Çin Bilimler Akademisi Yenilik Araştırma Ekibinin Uluslararası İşbirliği Projesi tarafından finanse edildi.
Şekil: (ad) Yoncanın pirolizi ve elektron mikroskobu karakterizasyonu ve bileşim analizi ile dönüştürülmüş nitrojen katkılı karbon malzeme; (e) Elektrokatalitik NH3 üretim performansı ve Faraday verimliliği; (f) NPC-500 monte edilmiş çinko-hava pili Voltaj-zaman eğrisi (ek, NPC-500 ile güçlendirilmiş ve nitrojen sabitlemesi için bir katalizör olarak kullanılan bir çinko-hava pilinin şematik diyagramıdır).
Kaynak: Kimya Enstitüsü, Çin Bilimler Akademisi
İpuçları: Yakın zamanda WeChat resmi hesap bilgi akışı revize edildi. Her kullanıcı, büyük kartlar şeklinde görüntülenecek olan sık okuma abonelik numaralarını ayarlayabilir. Bu nedenle, "Çin Bilimler Akademisinin Sesi" makalesini kaçırmak istemiyorsanız, şunları yapmalısınız: "Çin Bilimler Akademisinin Sesi" genel hesabına girin sağ üst köşedeki menüyü tıklayın "Yıldız Olarak Ayarla" yı seçin
