Materyal genomik yöntemi, lityum pil materyallerinin araştırılmasını ve geliştirilmesini destekler
Son yıllarda, lityum ikincil piller için yeni malzemelerin araştırma ve geliştirme sürecinde, malzeme genom fikirlerine dayalı yüksek verimli hesaplama teorik araçları ve araştırma platformları kademeli olarak oluşturulmuştur. Bu platformda, hesaplama yöntemlerini farklı hassasiyetlerle birleştirerek, iyon taşıma özelliklerine dayalı malzeme taraması gerçekleştirilmekte; yüksek verimli hesaplama verilerinin analizine bilişimde veri madenciliği algoritmaları getirilerek malzeme büyük veri yorumlamasının yapılabilirliği doğrulanmaktadır. Seks.
Yukarıdaki platform, lityum pil katı elektrolitlerinin yüksek verimli taramasında, optimizasyonunda ve tasarımında yeni malzeme geliştirmenin gösterim uygulamasını gerçekleştirmektedir.Yüksek verimli hesaplamalı tarama sayesinde, lityum bakımından zengin katot kaplama malzemeleri olarak kullanılabilen iki bileşik Li2SiO3 ve Li2SnO3 elde edilmiştir. , Lityum bakımından zengin katotun döngü stabilitesini etkili bir şekilde iyileştirin; doping stratejilerinin yüksek verimli taraması yoluyla, katı elektrolit -Li3PS4'ün iyon iletkenliğini ve stabilitesini iyileştirmek için bir çözüm elde edildi; yüksek verimli yapı tahmini ile yeni bir tasarım tasarlandı Oxysulfide katı elektrolit LiAlSO; ve sıfır gerilimli elektrot malzemesinin yapısı ve performansı arasındaki yapı-aktivite ilişkisinin çalışmasında, sıfır gerilimli elektrot malzemesinin tasarım temelini analiz etmek için büyük bir veri analizi denemesi yapıldı. Yukarıda bahsedilen materyal genom yönteminin lityum pil materyallerinin araştırma ve geliştirilmesinde uygulanması, bu yeni araştırma ve geliştirme modelini diğer materyal türlerinin araştırma ve geliştirilmesinde teşvik etme imkanı sağlar.
Geleneksel pil malzemesi araştırma ve geliştirme, "deneme yanılma yöntemi" ile karakterize edilen bir geliştirme modeline dayanır Keşiften uygulamaya kadar olan döngü çok uzun, genellikle 20 yıl veya daha fazladır. "Materyal Genom Projesi" nin teklifi, lityum piller için yeni materyallerin geliştirilmesi için yeni fikirler sağlar. "Materyal Genomu" nun bilimsel araştırmasının anahtarı, materyal araştırma ve geliştirmenin "yüksek verim" ini gerçekleştirmek, yani "bir" materyal numunesi yerine "bir parti" ni aynı anda tamamlamaktır.
Hesaplamalı simülasyon, hazırlık ve karakterizasyon, yani yüksek verimli hesaplama, yüksek verimli hazırlık ve yüksek verimli karakterizasyon, malzemelerin sistematik taramasını ve optimizasyonunu gerçekleştirir, böylece keşiften uygulamaya kadar malzemelerin sürecini hızlandırır. Veri madenciliği teknolojisi ve yöntemlerinin yardımıyla, yüksek verimli, çok ölçekli ve büyük ölçekli hesaplama ve arama yoluyla "malzeme genetik mühendisliği" yöntemini kullanarak, mükemmel performansa sahip olabilecek yeni malzemeleri taraması beklenmektedir. Farklı hassas hesaplama yöntemlerini birleştiren yüksek verimli bir tarama süreci tasarladı:
Öncelikle, malzemenin kullanım koşullarına göre aralığı daraltmak için elemanı seçin ve ardından büyük iyon taşıma engellerine sahip bileşikleri çıkarmak için ön tarama yapmak için hızlı bağ fiyatı hesaplamasını kullanın ve son olarak, önceki adımda elde edilen malzemeleri daha da doğru bir şekilde hesaplamak için yoğunluk fonksiyonel simülasyonunu kullanın. Nihai aday malzeme elde edilir, böylece genel perdeleme verimliliğini etkili bir şekilde iyileştirir ve lityum ikincil pil malzemelerindeki hızlı iyon iletkenlerinin verimli taramasını gerçekleştirir.
Şekil 1 Hesaplama işleminin otomasyonu bir dizi komut dosyası aracılığıyla gerçekleştirilir.
1. Lityum bakımından zengin katot için yeni kaplama malzemelerinin taranması
Yüksek verimli hesaplama ve tarama kullanımı sayesinde, yapısal eşleştirme, difüzyon kanalları, iletkenlik ve diğer faktörlerin kapsamlı bir şekilde değerlendirilmesi, lityum iyon piller için lityum açısından zengin katot malzemeleriyle uyumlu olabilecek iki kaplama bileşiği Li2SiO3 ve Li2SnO3 bulunmuştur. Bu malzemelerin her ikisi de iyonik bileşiklerdir, iyi iyonik iletkenliğe sahiptirler ve kimyasal yapı olarak lityum bakımından zengin materyaldeki ((1..x) Li2MnO3xLiMO2) ana materyal Li2MnO3 ile benzerdir, bu nedenle onu zengin materyal olarak seçmeyi deneyebilirsiniz. Lityum malzemenin yüzey değiştirme tabakası.
Şekil 2 (a) Li2SiO3 ve (b) Li2SnO3'ün bağ değerlik yöntemi ile hesaplanan iyon taşıma kanalları
2. Katı elektrolit-Li3PS4 için yüksek verimli hesaplama ve tarama Optimize edilmiş değişiklik planı
Yoğunluk fonksiyonel hesaplaması ve bağ değeri hesaplamasının bir kombinasyonunu kullanarak, yüksek verimli hesaplamalar için çok sayıda doping modifikasyon şeması taranabilir.Doplu atomları elde etmek için kristal yapıyı doğru bir şekilde belirleyebilen yoğunluk fonksiyonel hesaplamaları kullanılır. Konum bilgisi ve ardından tahvil fiyatı hesaplaması yoluyla lityum iyon göçü bariyerini azaltmaya elverişli olan doping şemasını hızlıca seçin. -Li3PS4'ün P alanını Sb, Zn, Al, Ga, Si, Ge, Sn ile doping yaparak, Ve S sahasındaki O katkısı çalışması, kafesteki kükürtün bir kısmının oksijen ile değiştirilmesinin veya -Li3PS4'ün iki çinko ve oksijen elementi ile ortak katkılamanın iyonik iletkenliğini etkili bir şekilde artırabileceğini buldu.
Yüksek verimli hesaplama ve tarama yoluyla optimize edilmiş malzeme modifikasyonu şemasını elde ettikten sonra, yoğunluk fonksiyonel teorisine dayanan yüksek hassasiyetli hesaplama, malzeme performansı üzerindeki katkılama mekanizmasını etkili bir şekilde ortaya çıkarabilir.
Şekil 3 (a) -Li3PS4'ün iyonik iletkenliğini ve stabilitesini iyileştirebilen doping modifikasyon şemalarını taramak için yoğunluk fonksiyonel hesaplamasını ve bağ değerlik hesaplamasını birleştiren yüksek verimli bir hesaplama süreci kullanılır; (b) P-bölgesi dopingi Sb, O ile katkılı Zn, Al, Ga, Si, Ge, Sn ve S siteleri için hesaplanan lityum iyonu göç bariyerleri.
3. Yüksek verimli yapı tahmin yöntemi, katı elektrolit LiAlSO'nun yeni yapısını keşfediyor
Li-Al-SO'nun eleman uzayında çeşitli uzay gruplarıyla kristal yapılar oluşturmak için CALYPSO yazılımını kullanarak ve bunlar üzerinde yapı optimizasyonu ve enerji hesaplamaları gerçekleştirerek, düşük enerjili yapılara dayalı yeni yapılar oluşturmak için parçacık sürüsü optimizasyon algoritmalarını kullanın. Bu optimizasyon sürecinde, bu dört elementin 1: 1: 1: 1 oranında oluşturduğu en stabil yapı kademeli olarak bulunur Hesaplama sonuçları, bu yeni oksisülfür LiAlSO'nun -NaFeO2'ye benzer bir ortogonal yapıya sahip olduğunu göstermektedir. AlS2O2 katmanları, b ekseni yönünde paralel olarak düzenlenir ve Li iyonları, S ve O ile bükülmüş tetrahedral birimler oluşturmak için katmanlar arasına yerleştirilir.
Şekil 4 (a) Yüksek verimli kristal yapı tahmin algoritması ile elde edilen lityum içeren oksisülfid LiAlSO'nun kristal yapısı; (b) Yoğunluk fonksiyonel hesaplaması ile elde edilen yapıdaki lityum iyonlarının taşıma bariyeri
4. Sıfır gerilimli elektrot malzemelerindeki yapı ve hacim değişikliği arasındaki ilişkiyi incelemek için veri madenciliği yöntemi
Malzeme genleri fikrine dayanan yüksek verimli hesaplamalar ve yüksek verimli deneysel testler, yalnızca yeni malzeme araştırma ve geliştirme alanı için yeni araştırma fikirleri sağlamakla kalmaz, aynı zamanda katlanarak artırılmış veri bilgileri sağlayarak malzeme biliminde büyük veri yöntemlerinin uygulanması için bir temel oluşturur. Kuruluş. Makine öğrenimi teknolojisi, yeni termodinamik olarak kararlı bileşikler bulmak için moleküllerin atomizasyon enerjisini tahmin etmek gibi malzeme özellikleri ve çeşitli karmaşık fiziksel faktörler arasında istatistiksel modeller elde etmek için kullanılmıştır.
Şekil 5, hedef değişkenler ve tanımlayıcı faktörler arasındaki ilişkiyi incelemek için veri madenciliği yöntemlerini kullanmanın üç ana adımını göstermektedir: İlk olarak, farklı örneklerdeki hedef değişkenler hakkında veri elde etmeniz gerekir.Burada, katot malzemesi LiX2O4'ün spinel yapısı ve katodun katmanlı yapısı için LiXO2 malzemesi (X değişken değerlikli bir elementtir) toplam 28 yapıya sahiptir.Yoğunluk fonksiyonel hesaplama ile malzemenin yapısı, nemlilikten kaynaklanan hacim değişim yüzdesini elde etmek için yoğunluk fonksiyonel hesaplaması ile optimize edilir.
Daha sonra, atomik seviyedeki mikroskobik bilgilerini ifade etmek için her numune için bir dizi tanımlayıcı faktör oluşturmak gerekir.Bu çalışmada, her yapı için kafes parametreleri ile ilgili 7 parametre dahil olmak üzere 34 tanımlayıcı faktör seçilmiştir, Kurucu elemanların temel özellikleriyle ilgili 10 parametre, yerel kafes deformasyonuyla ilgili 12 parametre, yük dağılımı ile ilgili 3 parametre ve kompozisyonla ilgili 2 parametre.
Faktörleri ve hedef değişkenleri tanımlayan verilere sahip olduktan sonra, faktörler ve değişkenler arasındaki korelasyonu kurmak için veri madenciliği yöntemlerini kullanmaya başlayabilirsiniz.Kurulan model için, güvenilirliğini ve tahmin etme yeteneğini değerlendirmek için istatistiksel parametrelerin kullanılması gerekir ve Yeni yapının hedef fiziksel özelliklerini makul bir tahmin aralığı içinde tahmin edin.
Şekil 5 Delithiation'dan önce ve sonra kafes hacmindeki değişim arasındaki korelasyonu analiz etmek için çoklu doğrusal regresyon veri madenciliği yöntemlerini kullanma
Değerlendirme için Birini Bırak yöntemi kullanılarak, yukarıdaki problemde 11 ilişkili değişken (11 bileşen) kullanıldığında elde edilen Q2 indeksinin en büyüğü olduğu, bu da şu anda elde edilen modelin en kararlı olduğunu göstermektedir. Diğer faktör önemi analizi, iyonik yarıçapın kristal kafes hacim değişiminin önemli bir belirleyicisi olmasına rağmen, hacim değişiminin sadece iyonik yarıçap, geçiş metallerinin bağlanma parametreleri ve geçiş metali oksijen oktahedrasının lokalizasyonu ile ilgili olmadığını göstermektedir. Alan yapısı da hacim değişikliklerine katkıda bulunur. Bu model temelinde, lityumun deinterkalasyonu sırasında sistemin hacim değişimini birlikte ayarlamak ve lityum içeriğindeki değişikliklerden dolayı kafes hacmindeki değişim oranını en aza indirmek için birden fazla geçiş metali içeren bir pozitif elektrot malzemesi inşa edilebilir.
Şekil 6 Delthiation sürecindeki katot materyalinin hacim değişikliği üzerinde daha büyük etkisi olan parametreleri keşfetmek için PLS modeli faktör önem analizini kullanın.
Katı hal lityum ikincil pillerin araştırılması ve geliştirilmesi için, lityum pil malzemeleri için uygun yüksek verimli hesaplama yöntemlerini derhal araştırdık, iyon taşıma özellikleri dahil olmak üzere farklı hassasiyetler içeren hesaplama yöntemleri geliştirdik ve lityum iyonuna dayalı bir yöntem oluşturduk. Taşıma bariyerinin yüksek verimli hesaplama ve optimizasyon süreci, birden fazla malzemenin eşzamanlı hesaplamasını gerçekleştirir, ara hesaplama sürecini izler, hesaplama sonuçlarını analiz eder ve hesaplama sonuçlarına göre malzemelerin performansını değerlendirir ve değerlendirir. Kendi geliştirdiğimiz yüksek verimli hesaplama platformunu kullanarak, inorganik kristal yapı veritabanındaki lityum içeren oksitleri başarılı bir şekilde taradık ve lityum bakımından zengin katotların döngü performansını artırabilen iki kaplama malzemesi keşfettik; ve sülfür katı elektrolit Katkı şemasının yüksek verimli hesaplama optimizasyonu, aynı anda birden fazla anyon ile katı bir elektrolit oluşturma tasarım fikrini ortaya koydu, yeni bir oksisülfür katı elektrolit icat etti; yüksek verimli hesaplama ile toplanan verilere dayanarak denendi Katot malzemelerinin lityum giderme sürecindeki hacim değişikliklerinin incelenmesinde çoklu doğrusal regresyon veri analizi yöntemlerinin kullanılması, veri madenciliği ve makine öğrenimini lityum ikincil pillerin araştırma ve geliştirmesine daha fazla sokma imkanı sağlar.
