İlerleme | Slater izolatörü, güçlü dönme yörünge bağlantısına sahip perovskit iridyum oksit sisteminde gerçekleştirilebilir
Metal yalıtkan faz geçişi (MIT), genellikle çok zengin fiziksel çağrışımlar içeren, elektronik korelasyonun tipik bir makroskopik tezahürüdür, bu nedenle güçlü bir şekilde ilişkili elektronik sistemlerin önemli araştırma içeriklerinden biridir. Mott faz geçişi (elektronlar arasındaki Coulomb etkileşimi, yarı dolu bandın bant boşluğunu açmasına neden olur), Anderson lokalizasyonu (düzensiz safsızlıklar iletim elektronlarının lokalizasyonuna neden olur) ve Peierls faz geçişi (standart olarak) dahil olmak üzere MIT'ye neden olan çeşitli mekanizmalar vardır. Tek boyutlu metal sistemlerde kafes distorsiyonu nedeniyle öteleme simetrisi azalır ve bant aralığı açılır). Ek olarak, 1950'lerde JC Slater, tamamen üç boyutlu bir antiferromanyetik sekansın neden olduğu bir MIT önerdi, yani yarı dolu bir metal sistemde, üç boyutlu bir antiferromanyetik sekans meydana geldiğinde, öteleme simetrisi azalacak. Bant aralığı, Şekil 1'de gösterildiği gibi bir Slater yalıtkanı oluşturmak için enerji bandı Brillouin bölgesinin merkezinde açılır. Mott izolatörleri genellikle antiferromanyetik düzen de sergilemesine rağmen, Mott faz geçişi doğrudan manyetik düzenin oluşumuyla ilgili değildir, Slater izolatörleri ise tamamen antiferromanyetik düzen oluşumundan kaynaklanır. Bu nedenle, Slater izolatörlerinin iki tipik özelliği şunlardır: (i) antiferromanyetik diziye MIT eşlik eder ve (ii) MIT, ikinci dereceden bir sürekli faz geçişidir. Slater-MIT mekanizması yarım yüzyıldan fazla bir süredir önerilmiş olsa da, gerçek malzeme sistemlerinde bulunan sadece birkaç Slater izolatör örneği vardır.Olası malzeme sistemleri arasında piroklor Cd2Os2O7, Nd2Ir2O7 ve perovskite NaOsO3 bulunur. NaOsO3 tek kristalinin ilk olarak Çin Bilimler Akademisi Fizik Enstitüsü'nden araştırmacı Shi Youguo tarafından rapor edildiğini belirtmek gerekir.
Kısa süre önce, Çin Bilimler Akademisi Fizik Enstitüsü / Pekin Ulusal Yoğun Madde Fiziği Laboratuvarı EX6 grubundan araştırmacı Cheng Jinguang (hazırlık aşamasında) yüksek basınç ve yüksek sıcaklığı kullanmak için önceki araştırma çalışmalarına dayanarak yüksek lisans öğrencileri Cui Qi, Cai Yunqi ve Jiao Yuanyuan'a rehberlik etti. Birleşik Devletler ve Japonya'daki çeşitli deneysel ve teorik araştırma gruplarıyla işbirliği yapılarak ve Amerika Birleşik Devletleri'nin Oak Ridge Ulusal Laboratuvarı'nın değişken sıcaklık nötron toz kırınımı ve Argonne Ulusal Laboratuvarı'nın senkrotron radyasyonu kullanılarak bir dizi Sn katkılı SrIrO3 perovskit sentezlendi. Işık kaynakları gibi büyük bilimsel cihazlar, Slater izolatörlerinin güçlü spin-yörünge bağlantısına sahip SrIr1-xSnxO3 perovskite sisteminde gerçekleştirilebileceğini doğrulamıştır.
Daha önce bahsedildiği gibi, 3B geçiş metal oksitleri ile temsil edilen güçlü bir şekilde ilişkili elektronik sistemlerde, Mott faz geçişi, bu dar bant sistemlerinde MIT'ye neden olan en yaygın mekanizmadır. 5d geçiş metal oksidindeki elektron korelasyon enerjisi U önemli ölçüde azaldığından, metalik özelliklere sahip olması beklenir. Bununla birlikte, antiferromanyetik izolatörlerin temel durumu genellikle deneysel olarak gözlemlenir, en tipik olanı iridyum oksit sistemi Sr2IrO4'tür. Yakın zamanda yapılan araştırmalar, yalıtım temel durumunun, Jeff = 3/2 ve Jeff = 1 / 2'nin iki etkili alt enerjisini oluşturan 5t2g enerji bandının yeniden inşasına neden olan bu ağır elementlerin içsel güçlü spin-yörünge kuplajı (SOC) etkisine bağlı olduğunu ortaya koymuştur. Bant, böylece enerji bandı genişliğini W etkin bir şekilde azaltır, daha zayıf elektron korelasyon enerjisi U bile, Şekil 2'de gösterildiği gibi Hubbard bant boşluğunu açabilir. Güçlü spin-yörünge kuplajı ve elektron korelasyon enerjisinin neden olduğu bu tür yalıtım temel durumuna SOC-Mott izolatörü denir. Bu nedenle, 5d iridyum oksit sistemi de son yıllarda bir araştırma noktası haline geldi.
Şekil 3'te gösterildiği gibi, Sr2IrO4, Ruddlesden-Popper serisi Srn + 1IrnO3n + 1'de n = 1'in bir bileşiğidir ve antiferromanyetik yalıtkan temel durumu TN = 240 K'dir. Son zamanlarda yapılan teorik çalışmalar, bunun bir Slater yalıtkanı olabileceğine işaret etse de, direnci Oran, TN'de bant boşluğunun açık bir anormalliğini göstermiyor, bu nedenle Slater izolatörlerinin temel durumu hakkında tartışmalar var. N'nin artmasıyla sistemin iletkenliği kademeli olarak artar ve nihayet SrIrO3 perovskitte n = olan bir paramanyetik metal toprak durumu oluşur.Ancak IrO6 oktahedronun dönmesi nedeniyle SOC ve U'nun birleşik etkisi Fermi yüzeyine yakın enerjiye neden olur. Kemer çok dar, muhtemelen yarı metaldir. Teori, manyetik veya topolojik izolatörler gibi zemin durumlarının SOC veya U ayarlanmasıyla elde edilebileceğini öngörür. Yukarıdaki hususlara dayanarak, Ir4 + iyonlarını kademeli olarak değiştirmek için eşdeğer, manyetik olmayan Sn4 + seçiyoruz ve Ir-O-Ir üç boyutlu kafes ağını kırarak elektronik korelasyonu U kademeli olarak güçlendiriyoruz ve ardından sistemin temel durumunun evrimini inceliyoruz.
Yüksek basınçta ve yüksek sıcaklıkta bir dizi perovskite SrIr1-xSnxO3 polikristalin numunesini sentezledik.Kafes parametreleri, Sn katkılama miktarı x ile doğrusal olarak artarak iyi bir katı çözelti sisteminin oluştuğunu gösterir; X-ışını absorpsiyon spektroskopisi (XAS) Ir4 + değerliliğini doğruladı sabit. Şekil 4, sistemin temel fiziksel özellik evrim yasasını göstermektedir. Perovskite SrIrO3'ün paramanyetik bir metal olduğu görülebilir;% 10 Sn ile katkılandığında, direnç ~ 220K'da çok önemli MIT gibi görünür ve direnç, düşük sıcaklıklarda 5 büyüklük derecesinde yükselir; termoelektrik potansiyelin mutlak değeri 200K'dan yüksektir. Küçüktür ve sıcaklığın artmasıyla artar, metalik özellikler gösterir, ancak 200K'nın altında büyük ölçüde iyileşir, bu da düşük sıcaklığın yalıtım durumuna girdiğini doğrular; manyetik duyarlılık, uzun menzilli manyetik düzenin MIT'ye yakın sıcaklıkta oluştuğunu gösterir; bu sonuçlar Ir sahasının Manyetik olmayan Sn'nin katkılanması, sadece Ir kafesin uzun menzilli manyetik düzenini indüklemekle kalmaz, aynı zamanda daha ilginç bir şekilde, Sr2IrO4'ten tamamen farklı olan manyetik düzen ile çok önemli bir MIT ortaya çıkar. % 20 Sn ile katıldığında, sistem benzer özellikler gösterdi, ancak metal izolatör geçişi ve manyetik sıra sıcaklığı ~ 280K'ya yükseldi, bu da Sn katkısının neden olduğu değişikliğin içsel davranışını daha da doğruladı. Sn'nin doping miktarının daha da artmasıyla, Ir-O-Ir kafesinin daha fazla tahrip olması nedeniyle MIT göze çarpmaz hale gelir.
Manyetik düzenin yapısını ve MIT mekanizmasını daha fazla incelemek için, değişken sıcaklıklı X-ışını ve nötron kırınımını test ettik. Şekil 5'te gösterildiği gibi, x = 0.1 ve 0.2 numunelerinin örgü parametreleri, ikinci dereceden sürekli faz geçişi olarak teyit edilen manyetik sıra sıcaklığında sürekli olarak değişir; x = 0.2 numunesinin düşük sıcaklık nötron kırınımı Q = 1.377 Å-1'de görünür. Ek kırınım zirvesi ve bunun sıcaklık bağımlılığı, duyarlılık tarafından verilen manyetik sıra sıcaklığı ile çakışır ve bu kırınım zirvesinin antiferromanyetik düzenden kaynaklandığını gösterir. Simetri değerlendirmeleri ve ilk prensip hesaplamaları ile manyetik yapının G-tipi antiferromanyetik olması gerektiği kanıtlanmıştır. Bu nedenle, sürekli bir G-tipi antiferromanyetik dizinin eşlik ettiği bu MIT geçişi, Slater-MIT mekanizması ile tutarlıdır. Sn-katkılı SrIrO3'ün ilk prensip hesaplamasıyla, Fermi yüzeyine yakın bant boşluğunu açmak için U ve G-tipi antiferromanyetik dizilerin aynı zamanda dikkate alınması gerektiği, ancak sadece U (2eV) veya G-tipi antiferromanyetik dizilerin dikkate alınamayacağı kanıtlanmıştır. Bant boşluğunu açan bu adım, antiferromanyetik dizinin MIT için belirleyici olduğunu ve Slater izolatör mekanizmasını desteklediğini doğrular. Ek olarak, 150K XAS / XMCD test edildiğinde (Şekil 6), Ir-L3 / L2 yoğunluk oranının 2'den çok daha büyük olan 4.8-5.3 olduğu gözlemlendi, bu da bu sistemin gerçekten güçlü bir SOC'ye sahip olduğunu ve x = 0.1 olduğunda Spin-yörünge kuplajının kuvvetinde bir sıçrama artışı vardır, bu da güçlü spin-yörünge kuplajına sahip bir sistemde bir Slater izolatörü gerçekleştirmenin çok mümkün olduğunu gösterir.
İlgili araştırma sonuçları yakın zamanda Physical Review Letters PRL 117, 176603 (2016) 'da yayınlandı. Bu çalışma, Çin Ulusal Doğa Bilimleri Vakfı, Bilim ve Teknoloji Bakanlığı ve Bilimler Akademisi'nin B-tipi pilot projesi tarafından desteklenmiştir. Bu çalışmaya katılan, Profesör Jianshi Zhou, Profesör JB Goodenough ve Austin'deki Texas Üniversitesi'nden Dr. Xiang Li ve AE Taylor, S. Calder, MA McGuire, J. dahil olmak üzere ortak çalışanlara teşekkür ederiz. -Dr.Q. Yan, AD Christianson, Y. Choi ve Dr.D.Haskel, Argonne Ulusal Laboratuvarı, Arkansas Üniversitesi'nden Dr.D.Meyers ve Profesör J. Chakhalian ve Tokyo Üniversitesi, Japonya'dan Dr.H.Gotou ve Y Japonya Fizik ve Kimya Enstitüsü'nden Profesör Uwatoko ve Dr. Fan Wei ve Profesör S. Yunoki.
Q. Cui, J.-G. Cheng *, W. Fan, AE Taylor, S. Calder, MA McGuire, J.-Q. Yan, D. Meyers, X. Li, YQ Cai, YY Jiao, Y. Choi , D. Haskel, H. Gotou, Y. Uwatoko, J. Chakhalian, AD Christianson, S. Yunoki, JB Goodenough ve J.-S. Zhou *, "Güçlü Döndürme-yörünge Bağlantısı ile Iridate Perovskite'de Slater İzolatör"; Fizik Rev. Lett . (2016) 117 , 176603.
Şekil 1. Slater metal izolatör geçişinin şematik diyagramı (Calder S., ve diğerleri, PRL (2012) 108, 257209'dan alınmıştır)
Şekil 2. Sr2IrO4'te oluşturulan SOC-Mott izolatörünün temel durumunun şematik diyagramı
(Kim B.J., ve diğerleri, PRL (2008) 101, 076402)
Şekil 3 Ruddlesden-Popper serisi Srn + 1IrnO3n + 1 kristal yapısının ve ilgili enerji bandı değişikliklerinin şematik diyagramı
Şekil 4. SrIr1-xSnxO3 perovskite numunesinin direnci, manyetik duyarlılığı ve termoelektrik potansiyel verileri
Şekil 5 (a, b) x = 0.1 ve 0.2 numunelerin örgü parametreleri ile sıcaklık arasındaki ilişki, noktalı çizgi manyetik sıra sıcaklığıdır; (c, d) 100K ve 300K'da x = 0.2 numunenin nötron toz kırınım yoğunluğu ve Q = 1.377Å-1 Tepe yoğunluğu ve sıcaklık
Şekil 6 (Sol) 150K'da SrIr1-xSnxO3 perovskite numunesinin XAS ve XMCD verileri, SrIr1-xSnxO3 sisteminin (sağda) Faz diyagramı ve spin-yörünge bağlantısının beklenen değeri arasındaki ilişki
En Yeni 10 Popüler Makale
Görüntülemek için başlığa tıklayın
