İlerleme | Fonksiyonel moleküler sistemlerde daha yüksek Kondo sıcaklığının fiziksel mekanizmasında önemli ilerleme kaydedildi
Tek tek atomların / moleküllerin hassas manipülasyonu ve atomik ölçekte fiziksel özelliklerinin kontrol edilebilir modülasyonu, yoğunlaştırılmış madde fiziği ve uygulamaları alanındaki en önemli sınır araştırmalarından biri olmuştur ve ilgili araştırmalar son derece zordur. Yıllar içinde, Çin Bilimler Akademisi Fizik Enstitüsü / Pekin Ulusal Yoğun Madde Fiziği Araştırma Merkezi'nden Akademisyen Gao Hongjun liderliğindeki araştırma ekibi, bu alanda sistematik araştırma ve keşifler gerçekleştirdi ve bir dizi önemli araştırma sonucuna ulaştı.
Son zamanlarda, manyetik tek atomların / moleküllerin spin özellikleri ve modülasyonu üzerine ilgili çalışmaları gerçekleştirdiler. Substrat olarak Ru (0001) yüzeyinde geniş alanlı, yüksek kaliteli grafenin epitaksiyel büyümesini kullandılar ve ilk kez deneysel olarak tek bir manyetik kobalt (Co) atomunun Kondo etkisini gözlemlediler ve Kondo etkisini elde etmek için molar süper örgüyü kullandılar. Etkinin kontrol edilebilir modülasyonu İlk defa, farklı manganez (Mn) kümelerindeki atomlar arasındaki spin değişimi tespit edildi ve kontrol edilebilir modülasyon sağlandı. Aynı zamanda, tek bir spin durumunun düzenlenmesinde de büyük bir atılım yapmışlardır.Au (111) yüzeyinde manganez ftalosiyanin molekülünün (MnPc) merkezi Mn atomu tarafından tek bir hidrojen atomunun adsorpsiyonu ve desorpsiyonu yoluyla Kondo etkisi gerçekleştirilmiştir. "/" Kapalı "etkisi, böylece dünyada ilk kez tek bir spin kuantum durumunun tersine çevrilebilir manipülasyonunu ve ultra yüksek yoğunluklu kuantum bilgi depolamadaki ilke uygulamasını gerçekleştirir. Ayrıca, MnPc molekülleri üzerinde atomik "cerrahi" gerçekleştirmek için STM'yi kullandılar ve dünyada ilk kez Lande g faktörü atom ölçeğinin uzamsal çözünürlüğünü gerçekleştirdiler.
Ftalosiyanin moleküllerinin yapısına benzer şekilde, porfirinler önemli bir organik yarı iletken molekül sınıfıdır. Porfirin halkası, fotosentetik pigment molekülü-klorofilin çekirdek yapısıdır.Porfirinin optik, elektriksel ve manyetik özelliklerinin incelenmesi, molekülün fotosentez gibi biyolojik süreçlerdeki davranışını ortaya çıkarmak için çok önemlidir. Fotosentezde, yüksek fotoelektrik dönüşüm verimliliğinin her zaman fotosenteze katılan moleküllerin küresel düşük enerjili titreşimi (enerji) ile ilişkili olduğu düşünülmüştür. < 100 meV titreşim modu). Bu nedenle, moleküllerin küresel düşük enerjili titreşimlerini özellikle tek molekül ölçeğinde incelemek, tek molekül veya hatta atom düzeyinde fotosentez gibi biyolojik süreçleri anlamak için büyük önem taşımaktadır. Şu anda çok düşük enerji ( < 100 meV'lik küresel moleküler titreşim modunun deneysel olarak gözlemlenmesi zordur ve moleküllerin küresel düşük enerjili titreşimlerini tek molekül ölçeğinde tespit etmeye yönelik bir rapor yoktur.
Ek olarak, merkezde metal alt tabakalara adsorbe edilmiş manyetik metal atomlu porfirin moleküllerinin taramalı tünelleme spektroskopisi (STS) çalışmasında, insanlar her zaman Fermi yüzeyinde görünen vadi sinyallerinin manyetik atomların Kondo etkisinden kaynaklandığına inanmışlardır. Kondo sıcaklığı ( > 100 K) metal yüzeydeki manyetik monoatomik sistemin Kondo sıcaklığından daha yüksek ( < 100 K). Bununla birlikte, molekülün manyetik merkezi ile metal substrat arasındaki değişim etkileşimi, tek atomlu sisteminkinden daha büyüktür, bu nedenle tek moleküllü sistemin Kondo sıcaklığı teorik olarak, moleküler sistemin deneysel olarak gözlemlenen Kondo sıcaklığından daha yüksek olan tek atomlu sistemin Kondo sıcaklığından daha düşük olmalıdır. Manyetik tek atom olgusu uyuşmuyor. Uzun yıllardır, deneysel sonuçlar ile teorik tahminler arasındaki tutarsızlık için ikna edici bir açıklama yapılmadı.
Son zamanlarda, Gao Hongjun'un araştırma grubu Chen Hui ve Wang Dongfei'deki doktora öğrencileri, Au (111) üzerinde adsorbe edilen florlanmış porfirin demir (FeF20TPP) moleküllerinin yapısal özelliklerini gerçekleştirdiler. Örnekler, Pekin Üniversitesi Kimya Fakültesi'nden Akademisyen Gao Song araştırma grubu tarafından sağlandı. 4.2 K'da STS, molekülün merkezindeki demir atomundaki STS spektrumunun, Fermi yüzeyinde, literatürde bildirilen manyetik metaloporfirin moleküllerinin STS spektrumuna benzer bir vadi sinyaline sahip olduğunu bulmuştur Genelde bu vadi sinyalinin bundan kaynaklandığına inanılmaktadır. Manyetik atomların Kondo etkisi. Sıcaklığı 0,4 K'ye daha da düşürerek, bu vadi sinyalinin esnek olmayan tünel açma kanalının açılmasından kaynaklanan Fermi yüzeyine göre simetrik bir adım sinyaline dönüştüğünü ve bu adım sinyalinin termal genişleme etkisinden dolayı 4,2 K'de olduğunu buldular. Zaman bir vadi sinyali olarak görünür. Bu deneysel sonuç, florlanmış porfirin demir molekülünün Kondo etkisi yerine düşük enerjili uyarılmasını doğruladı ve 4.2 K'deki vadi sinyalinin manyetik atomların Kondo etkisinden kaynaklandığı sonucunu doğrudan olumsuzladı.
Hem moleküler titreşim hem de döndürme, adım sinyalleri oluşturmak için esnek olmayan tünelleme kanallarını açabildiğinden, manyetik metaloporfirin bazlı fonksiyonel moleküler sistemdeki Fermi yüzeyindeki adım sinyallerinin fiziksel mekanizmasını daha da incelediler. 0.4 K'da tek bir molekül üzerinde uzamsal konum ve manyetik alana göre değişen STS deneyleri gerçekleştirdiler. Deneyler, dönüşün neden olduğu manyetik uyarmanın neden olduğu adım benzeri STS'yi hariç tutan, uzaysal konumdaki ve manyetik alan kuvvetindeki değişikliklerle adımların enerjisinin değişmediğini bulmuştur. Araştırma grubundan araştırmacı Du Shixuan ve Birleşik Krallık'taki Newcastle Üniversitesi'nden Profesör W.Hofer, ilk ilke hesaplamalarını gerçekleştirdi ve 20 meV enerji içinde çoklu yüksek verimli küresel titreşim modlarının bulunduğunu keşfetti, bu da moleküllerin küresel düşük enerjili titreşim modunu kanıtlıyor. Deneyde gözlemlenen adım spektrumunun gerçek kaynağıdır.
Bu çalışma, fonksiyonel moleküller üzerindeki son derece düşük enerjinin deneysel olarak doğrudan gözlemlendiği ilk kez ( < 20 meV) Titreşim modu. Bu sonuç, fotosentez uygulamasında organik moleküllerin titreşim özelliklerinin derinlemesine anlaşılması için de büyük önem taşımaktadır. İlgili çalışma Nano Letters'da yayınlandı 17 , 4929 (2017).
Bu çalışma, Bilim ve Teknoloji Bakanlığı 973 (No. 2013CBA01601, 2015CB921103), Çin Ulusal Doğa Bilimleri Vakfı (No. 51210003, 61574170, 51325204) ve Çin Bilimler Akademisi tarafından desteklenmiştir.
Şekil 1. Au yüzeyinde adsorbe edilmiş moleküllerin en yüksek ve en düşük işgal edilmiş durumlarının konfigürasyonu, kendi kendine bir araya getirilmiş yapısı ve enerji seviyeleri
Şekil 2. 4,2 K ve 0,4 K'de Fermi yüzeyindeki dI / dV spektrumu
Şekil 3. Molekülün 0,4 K'de uzaysal konumla değişen dI / dV spektrumu ve manyetik uyarma ve moleküler titreşim ile ortaya çıkan elastik olmayan tünelleme spektrumunun şematik diyagramı
Şekil 4. Teori ve en verimli üç fonon titreşim modu ile hesaplanan molekülün 20 meV içindeki titreşim modunun şematik diyagramı
Editör: Aprilis
En Yeni 10 Popüler Makale
Görüntülemek için başlığa tıklayın
